合乐888在线登录注册与辐射防护国家重点实验室、苏州医学院合乐888在线登录注册苗庆庆教授课题组在有机余辉发光材料用于氘水同位素纯度检测方面取得新进展,相关成果以“1O2 Relevant Afterglow Luminescence of Chlorin Nanoparticles for Discriminative Detection and Isotopic Analysis of H2O and D2O”为题发表在Analytical Chemistry杂志上,论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.2c05459

图:Ce4-NPsH2OD2O中余辉亮度具有差异的示意图

氘水(D2O)在核工业、化学分析及生物代谢研究等众多领域应用广泛。但由于D2O具有较强的吸湿性,且D2OH2O的物理化学性质高度相似,因此定量检测D2O中的H2O具有很大的难度。值得注意的是,单线态氧1O2)在不同溶剂中具有不同的寿命,例如,1O2H2O中的寿命约为3 μs,而在D2O中的寿命可以达到约68 μs,这是因为O-H键的振动频率高于O-D键,导致1O2H2O更容易发生非辐射失活,这为H2OD2O的鉴别检测提供了思路。

在前期工作中,苗庆庆教授课题组报道了二氢卟吩具有1O2相关的余辉发光现象(J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 15, 6719–6726),在其发光过程中,1O2发挥了重要的作用。1O2可以氧化余辉底物Ce4,形成高能的不稳定中间体,中间体的自发分解可以释放能量,导致余辉发光。

在该研究工作中,作者利用1O2H2OD2O中的寿命差异,首次尝试将有机余辉发光材料Ce4-NPs应用于水和氘水的鉴别检测领域。随着D2O同位素纯度的降低,即水含量的增加,1O2的寿命缩短,相应的1O2量减少,仅有很少的Ce4能被氧化为高能中间体,最终导致余辉强度降低。总的来说,作者利用Ce4-NPs1O2相关的余辉发光,开发了一种检测D2OH2O含量的简便策略。Ce4-NPs不仅可以实现H2OD2O的鉴别检测,还可以实现D2O同位素纯度的高精度定量分析。该研究为H2OD2O的鉴别检测提供了一种新的方法,并拓展了有机余辉发光材料的应用场景。

该论文第一作者为苏州大学2022级博士研究生陈婉,合乐888在线登录注册与辐射防护国家重点实验室、苏州医学院合乐888在线登录注册苗庆庆教授为该论文通讯作者,苏州大学为本论文第一单位。该工作得到国家自然科学基金,江苏省自然科学基金、江苏特聘教授等项目的共同资助。